Journée annuelle 2026 des doctorantes et doctorants du Center for Nuclear Engineering and Sciences du PSI

Sebastian Siegrist

Premier groupe, Laboratory of Radiochemistry (LRC) et Department Radiation Safety and Security (ASI) du PSI
Électrodéposition anodique pour la séparation des radionucléides des métaux de transition
L'identification et la quantification précises des radionucléides sont essentielles pour la surveillance des rejets des installations nucléaires, les mesures de la radioactivité dans l'environnement et le démantèlement des installations nucléaires. En tant que l'un des principaux produits d'activation dans les centrales nucléaires (CN), le Co-60 complique l'analyse spectrométrique gamma en introduisant un bruit de fond Compton prononcé, susceptible de masquer les pics moins intenses provenant d'autres radionucléides. Par conséquent, la détection de certains radionucléides peut nécessiter une séparation avant leur identification et leur quantification, à l'aide de méthodes radioanalytiques bien établies telles que la chromatographie d'échange d'ions ou d'extraction.
 
Des méthodes de séparation électrochimiques moins explorées, utilisant des matériaux d'électrodes à base de carbone peu coûteux, pourraient offrir une approche alternative ou complémentaire présentant une sélectivité chimique distincte. Dans des études précédentes, le dépôt cathodique a été utilisé pour séparer les radionucléides Ag, Sn, Sb et Te d'échantillons contenant du Co-60.
 
Une méthode encore plus efficace consisterait toutefois à séparer directement le Co-60, ce qui permettrait de réduire le bruit de fond Compton en une seule étape. Une approche possible pour y parvenir s'appuye sur la tendance de certains métaux à former des espèces oxydées peu solubles à des états d'oxydation élevés. Par conséquent, ce travail explore l'électrodéposition anodique dans un dispositif d'électrolyse à flux continu à trois électrodes comme méthode de séparation rapide et sélective du Co et d'autres métaux de transition à partir de solutions aqueuses. Des expériences préliminaires avec du Co(II) stable dans un électrolyte acétate-sulfate ont donné des rendements de séparation supérieurs à 90 %.
 
D'autres résultats ainsi que l'applicabilité de cette méthode à la suppression du bruit de fond dans les mesures par spectrométrie gamma et au traitement potentiel des eaux usées provenant des centrales nucléaires sont abordés.

Alexandra Ermanni

Deuxième groupe, Laboratory for Waste Management (LES) du PSI
Étude expérimentale de la rétention et de la diffusion du ⁵⁵Fe dans les milieux cimentaires
Une grande partie des infrastructures mondiales, notamment les routes, les habitations et les stockages de déchets nucléaires en couches géologiques profondes, reposent sur l’utilisation combinée d’acier et de matériaux à base de ciment, le plus souvent du béton. L'un des principaux mécanismes de dégradation affectant ces structures est la corrosion de l'acier d'armature au sein de la matrice cimentaire, qui peut avoir des conséquences économiques, environnementales et sécuritaires considérables tant pour les personnes que pour l'écosystème. Afin d'atténuer ces risques et de garantir la durabilité à long terme et la sécurité structurelle de ces infrastructures, il est essentiel de bien comprendre la corrosion de l'acier dans les environnements cimentaires.
 
Malgré leur importance, les processus spécifiques qui se produisent à l'interface acier-ciment (IAC) et leurs interactions restent mal compris. Une fois la corrosion enclenchée, un processus critique à l'IAC est la diffusion d'espèces ferreuses dans la matrice poreuse par dissolution anodique de l'acier. La diffusion du fer hors de l'IAC influence ainsi à la fois la vitesse de corrosion de l'acier et la localisation de la précipitation des phases expansives contenant du fer qui sont potentiellement néfastes.
 
Il existe actuellement un manque de données expérimentales fiables décrivant le comportement de diffusion et de rétention du fer dans les matériaux cimentaires. Afin de combler cette lacune, cette étude expérimentale présente les résultats préliminaires sur la sorption et la diffusion du Fe(III) dans un mortier de ciment Portland blanc, à l'aide d'un traceur radioactif ⁵⁵Fe.
 
En raison de sa faible solubilité à pH alcalin et de sa forte affinité pour les phases de ciment hydraté, le Fe(III) est souvent considéré comme immobile dans les milieux cimentaires. Cependant, des études récentes suggèrent qu’en présence de ligands couramment présents dans les environnements cimentaires, tels que les carbonates, les chlorures ou le silicium, il pourrait exister des complexes de Fe(III) mobiles jusqu’alors négligés, ce qui augmenterait considérablement la mobilité du fer ferrique au niveau de la IAC. Étant donné que le Fe(III) est susceptible d'interagir de manière substantielle avec les phases de ciment hydraté sur son trajet de diffusion, cette étude évalue la rétention du Fe(III) à travers des expériences de sorption par lots utilisant du mortier de ciment Portland blanc finement broyé et un radiotraceur ⁵⁵Fe à différentes concentrations aqueuses de Fe(III).
 
Les premiers résultats montrent une sorption linéaire du Fe(III) dans la plage de concentrations d'équilibre mesurée (10⁻⁹ mol/l < [Fe(III)]_aq < 10⁻⁶ mol/l), avec un coefficient de distribution de sorption moyen (K_d,mean = 97 m³/kg) d'environ un ordre de grandeur inférieur à celui observé pour la sorption du fer ferrique sur la principale phase hydratée du ciment, le silicate de calcium hydraté (C-S-H). Ces travaux expérimentaux apportent un nouvel éclairage sur le comportement de sorption du ⁵⁵Fe/Fe(III) dans un système de mortier de ciment Portland blanc. L'état d'avancement des expériences en cours sur la diffusion du traceur ⁵⁵Fe utilisant le même mortier de ciment Portland est présenté.

Sofia Pasolini

Troisième groupe, Laboratory of Radiochemistry (LRC) du PSI
Mise au point d'une cible pour l'irradiation en cœur de réacteur des lanthanides dans un réacteur nucléaire
Les lanthanides radioactifs tels que le ¹⁷⁷Lu et, plus récemment, le ¹⁶¹Tb comptent parmi les radionucléides les plus efficaces pour la radiothérapie ciblée. Le projet RAdiolanthanide Production In Core (RAPIC) explore de nouvelles conceptions de cibles à base de matériaux lanthanides enrichis (à savoir le ¹⁷⁶Yb et le ¹⁶⁰Gd) pour leur production dans le cœur du réacteur nucléaire de Gösgen (KKG), en Suisse. Pour ce faire, le projet propose d'exploiter le système de surveillance du cœur Aeroball (AMS), utilisé pour les mesures de routine du flux neutronique à l'intérieur du réacteur, comme voie d'insertion pour des cibles sphériques spécialement conçues.
 
Les matériaux cibles ont été développés sous forme d'alliages à base de palladium dopés avec l'élément cible lanthanoïde sélectionné (les alliages Pd-Gd ont été les premiers étudiés). Ils sont synthétisés par un traitement à haute température sous hydrogène et doivent respecter les spécifications dimensionnelles et mécaniques strictes requises par l'AMS. Les efforts d'optimisation se sont concentrés sur les paramètres clés du traitement, notamment la composition chimique et les conditions de traitement thermique, dans le but d'améliorer à la fois l'intégrité mécanique et la résistance à l'irradiation.
 
La caractérisation structurelle et microstructurelle par diffraction des rayons X et microscopie électronique a révélé la formation d'une phase unique et stable riche en Pd pour un rapport Pd/Gd de 5:1, ainsi qu'une répartition homogène des éléments dans l'ensemble du volume. Des essais mécaniques par indentation et par «punch test » ont montré une robustesse suffisante pour résister aux contraintes liées à l'insertion le long des conduites AMS. Ces premiers résultats ont permis de fabriquer avec succès des cibles sphériques par fusion à l'arc sous atmosphère d'argon, tout en conservant les caractéristiques optimisées du matériau.
 
Les sphères produites seront ensuite soumises à des essais d'irradiation neutronique à la Source suisse de neutrons de spallation (SINQ) du PSI afin d'évaluer leur résistance aux rayonnements et de quantifier les rendements de production des radionucléides. Dans une dernière étape, une stratégie appropriée de séparation et de purification chimiques sera mise au point afin d'obtenir du ¹⁷⁷Lu et du ¹⁶¹Tb de haute pureté, sans isotopes stables du même élément (no-carrier-added), adaptés aux applications radiopharmaceutiques. Cette étude présente les progrès actuels du projet RAPIC, qui vise à établir une voie de production évolutive et durable pour les radiolanthanides clés dans les centrales nucléaires commerciales, afin d'améliorer à terme leur disponibilité en Suisse et à l'échelle internationale.

Matteo Grasso

Quatrième groupe, Laboratory for Reactor Physics and Thermal-Hydraulics (LRT) du PSI
Une nouvelle technique de suivi de la vitesse des ondes individuelles pour les écoulements annulaires et en couche mince, basée sur la méthode de la réflexion interne totale (TIRM): Line-TIRM (L-TIRM)
Les écoulements annulaires et en films sont particulièrement importants dans le secteur nucléaire, où la présence de minces films liquides est essentielle au fonctionnement stable et sûr des centrales. Deux exemples majeurs sont les réacteurs à eau bouillante (BWR) et le système de refroidissement passif du confinement (PCC) des réacteurs à eau pressurisée (PWR). Dans le cas des BWR, l'écoulement annulaire caractérise les conditions normales de fonctionnement du cœur; ici, l'épaisseur du film est cruciale pour déterminer le flux thermique critique de séchage (dry-out), tandis que sa structure interfaciale ondulée est également fondamentale pour le transfert d'impulsion entre les phases gazeuse et liquide. Dans le cas du PCC, en revanche, la connaissance des propriétés du film mince est fondamentale pour prédire la capacité de l'ensemble du système.
 
Cependant, en raison de la complexité intrinsèque des films ondulés, notamment dans le cas des instabilités induites par le cisaillement dans les écoulements annulaires turbulents, leur compréhension complète n'a pas encore été atteinte. Parallèlement, la sûreté nucléaire s'appuie de plus en plus sur des modèles numériques, et la complexité de ces simulations augmente également avec le passage progressif aux approches CFD. Dans ce contexte, les données expérimentales à haute résolution sont fondamentales pour la validation des simulations, ce qui nécessite souvent des montages expérimentaux sophistiqués afin de produire des données de qualité CFD.
 
Nous présentons donc une technique novatrice et simple permettant la visualisation et le suivi des ondes dans les écoulements annulaires et en couche mince: la méthode de réflexion interne totale linéaire (L-TIRM). La L-TIRM est une adaptation de la TIRM qui utilise une ligne laser à la place d'un point laser. Notre mise en œuvre innovante transforme une technique de mesure locale en une technique d'imagerie des écoulements capable de visualiser la topologie des films minces le long d'une ligne droite, à l'instar de méthodes telles que la PLIF (fluorescence induite par laser plan), mais sans nécessiter de colorant fluorescent. La L-TIRM permet également de mesurer les distributions de vitesse des ondes, offrant ainsi un aperçu approfondi de la dynamique des écoulements.
 
Cette technique ne nécessite qu'une caméra et un laser et est totalement non intrusive. Nous caractérisons expérimentalement le champ d'application de la L-TIRM dans des écoulements annulaires adiabatiques ascendants et vérifions les capacités de mesure de la L-TIRM à l'aide de simulations de traçage de rayons optiques qui expliquent la physique des mesures L-TIRM. Les résultats sont ensuite validés par rapport à la littérature et à la technologie déjà établie des capteurs à film de conductivité dans un dispositif permettant la mesure simultanée de la vitesse des ondes. De plus, des expériences supplémentaires comparent le L-TIRM au TIRM classique, soulignant que le premier est plus informatif en matière d'analyse des ondes. Cependant, bien que le L-TIRM conserve certaines informations sur l'épaisseur du film, la mesure de cette propriété est moins robuste que celle du TIRM classique.